氢气是可持续发展的一种绿色能源载体。然而,地球上的氢大部分都被“锁”在水分子中,难以被利用。为应对实际的能源需求,分解水制备氢气势在必然。太阳能是一种丰富的可再生能源,以其驱动“光催化剂”直接分解水制氢是一种完美的策略。尽管目前付出了许多的努力,但光催化剂效率低、成本较高、实际应用速度缓慢等问题尚未得到很好的解决。
香港大学-中国科学院新材料联合实验室、香港大学化学系郭正晓教授和裴达伟(David Lee PHILLIPS)教授团队发现了一种新颖的“催化剂原位质子化”的概念,来增强催化剂的光动力学和载流子分离效率。考虑到成本效益和实际工业应用,该团队以非金属氮化碳材料为研究对象,引入间隙磷原子掺杂及其原位质子化的概念,实现高效的可见光分解水制备氢能源。这项研究成果于近期发表在国际著名科学期刊《能源与环境科学》(Energy&Environmental Science)。
现时有不少研究和开发太阳能催化剂体系有关,旨在提高材料的电荷分离效率、转移速率和太阳能利用率。然而,复杂的多电子转移、质子偶联和中间体动力学过程都大大影响了太阳能的转换效率,目前这些影响因素还没有得到完整的诠释。因此,从分子结构的角度提出创新性的设计理念,从微观、时间分辨光谱技术和原子仿真等层面深入探究复杂多变的太阳能转化过程是非常必要的。
团队充分考虑到目前光催化研究进展和面临的挑战,从不同的维度深入探究了这些基本问题,引入间隙磷原子掺杂及其原位质子化概念,以优化多孔氮化碳(g-C3-xN4)的光动力学和电荷分离效率,进而提高其整体催化效率。原位质子化概念指出了在光解水过程中水分子的特殊作用,水分子不仅仅是溶剂或反应物,更展现出特殊的调节催化剂能级结构的作用。
具体的来说,团队通过构建多孔氮化碳结构成功实现稳定的磷原子间歇位掺杂,形成原子异质结,其间歇磷原子原位质子化诱导形成电子的浅层捕获态,进而有效地增强了激发态寿命,以及抑制了不必要的深层电子休眠和载流子复合,实现高效的光解水制氢。该团队首次报道发现,在g-C3-xN4中间隙磷参杂的原位质子化是一种非常有效的催化剂结构,对实现高效、稳定的可见光驱动分解水制氢能源具有重要的引领作用。
郭正晓教授说:“我们通过原位的结构构建实现高效的太阳能转化制氢,该发现能为未来设计出高效的太阳能转化体系开辟了新的思路。”裴达伟教授和应道:“光谱研究展示了丰富多彩的纳米材料世界,它将为科学和技术的进步提供更多的可视化方法”。